近日，我组设计合成了一种垂直排列且暴露（110）晶面的氧化铁纳米阵列催化剂，用于电催化硝酸根还原至氨，在安培级电流密度下展现出高的氨法拉第效率。
太阳能光催化技术是实现太阳能至化学能转化的重要方式之一，而高效助催化剂的开发是实现高效光化学转化的重要一环。近年来我组致力于通过电催化剂的优化设计开发高效光催化助催化剂，在电催化水氧化（J. Am. Chem. Soc.，2023）、电催化析氢（Adv. Mater.，2023）、电催化氧还原（ Nat. Commun.，2023）和电催化二氧化碳还原（Angew. Chem. Int. Ed.，2023）等催化剂设计合成与机理研究方面取得系列进展。
氨具有储氢密度高、放氢容易等优点，是一种优良的储氢载体。电催化选择性还原硝酸根至氨是一种理想的绿色氢能液态储存技术，其可为太阳能催化转化至绿色氢能的制备储存一体化技术发展奠定基础。该领域的文献调研发现，尽管大量研究通过增加暴露的活性位点或纳米颗粒之间的电荷传输来提高电还原硝酸根至氨的性能，但具有90%以上合成氨法拉第效率的电流密度大多数在1A/cm2左右。
本工作中，研究团队设计合成了一种垂直排列且暴露（110）晶面的氧化铁纳米片阵列结构催化剂（Fe2O3-NS）。与Fe2O3纳米颗粒相比，Fe2O3-NS催化剂表现出2.5A cm-2电流密度下合成氨法拉第效率仍可达到95%左右。一系列原位红外、XAS等表征和理论计算结果表明，Fe2O3-NS阵列电催化剂通过垂直阵列结构可有效促进电荷转移；高暴露比的（110）晶面能提供更多的催化活性位点，并有利于NO3-和*NO2中间体的吸附和活化，提高了其本征活性，很好解释了高电流密度下高选择性合成氨原因。
相关工作以“Vertically aligned hematite nanosheets with (110) facets controllably exposed for ammonia synthesis with high faraday efficiency beyond 2.5 A cm-2”为题，于近日发表在《能源环境科学》（Energy & Environmental Science）上。该工作共同第一作者为我组博士后刘金凤、杜仕文。相关研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、所创新基金等项目支持。（文/图 刘金凤）
文章链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee03987d/unauth