近日,我组与日本东京工业大学Kazuhiko Maeda教授团队合作,设计合成了一种层状结构的宽光谱捕光催化新材料β-ZrNBr,其吸光带边可至530 nm,表现出较优异的光催化水分解半反应制氢和放氧、光催化半反应还原CO2制甲酸等功能。
宽光谱捕光催化材料的设计合成是实现太阳能高效光—化学转化的基础,其吸收带边越宽,太阳能转化理论效率越高。
在前期氮氧化物设计合成基础上,本工作中,通过氮元素与卤素离子共取代氧原子策略,合成了氮卤化物(β-ZrNBr),解决了以往单纯氮取代氧过程中,由于电荷不匹配(N3-,O2-),导致产生不可避免缺陷态的弊端,实现了兼具宽光谱响应和低缺陷密度的新型可见光催化材料的开发。该新型宽光谱捕光催化材料为层状结构化合物,其结构单层为双面Br-离子夹棱形ZrN层板的结构,且通过插层剥离后可得到纳米片结构。此外,通过在β-ZrNBr表面分别修饰Pt、RuOx、RuRu’分子,实现了该材料光催化还原水产氢、光催化水氧化产氧、光催化还原CO2产甲酸等半反应功能,展示了较好的光化学转化应用潜力。
我所太阳能研究部长期致力于具有较宽可见光利用的新光催化材料开发,先后设计合成了氮氧化物类(J. Mater. Chem. A,2013;J. Mater. Chem. A,2017;Chem. Commun.,2014;Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Appl. Catal. B,2019;Adv. Mater.,2021;J. Energy Chem.,2021等)、含氧酸盐类(Adv. Energy Mater.,2018)、金属有机框架类(Adv. Mater.,2018;Sci. China Chem.,2020;J. Am. Chem. Soc.,2022)等不同类型、具有我国自主知识产权的新材料,在光催化分解水制氢方面展现了良好性能。
上述工作以“Layered β-ZrNBr Nitro-Halide as Multifunctional Photocatalyst for Water Splitting and CO2 Reduction”为题,于近日发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。该论文的第一作者是我组毕业生鲍云锋博士和博士后杜仕文,以上工作得到了国家自然科学基金和国家科技部等项目资助。(文/图 鲍云锋)
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202214273。