我组显著提升宽光谱捕光催化剂全分解水制氢的量子效率


    发布时间:2022-01-27

       近日,我组在利用宽光谱捕光催化剂构筑全分解水制氢体系研究方面取得新进展,基于BiVO4可见光催化剂不同晶面双助催化剂的优化开发及其选择性负载,显著提升了其用于水氧化和“Z”机制全分解水制氢性能,使全分解水制氢量子效率达到12.3%(420±10 nm激发)。

  利用粉末光催化剂全分解水制氢是一条转化储存太阳能至绿色氢能的理想途径之一,受到国际社会的高度关注。本工作中,基于前期对BiVO4光催化剂的认识基础,我们设计开发了新型Ir还原助催化剂和FeCoOx复合物水氧化助催化剂。通过选择性沉积的方法,有效地促进了BiVO4的光生电荷分离和水氧化活性,进而与产氢光催化剂耦合,组装了高效的可见光催化全分解水制氢体系,其表观量子效率达到12.3%(420±10 nm激发)。此外,结合XAFS等测试表征实验和理论模拟结果,阐析了FeCoOx水氧化助剂的微观结构及其促进电荷分离和水氧化性能的机理。上述研究成果为构筑更高效的可见光催化全分解水制氢体系奠定了基础。

  近年来,我组组长章福祥研究员一直致力于宽光谱捕光新材料的研发,取得了系列代表性成果:拓宽了全分解水系统中产氢、产氧端催化剂对可见光的利用范围,产氢端从510 nm拓展至650 nm、产氧端从450 nm拓展至600 nm(Joule,2018;Adv. Mater.,2021);粉末体系Z机制可见光催化全分解水制氢的表观量子效率先后达到6.8%(Angew. Chem. Int. Ed.,2015)、10.3%(Joule,2018)、12.3%(Nat. Commun.,2022);发展了含氮半导体构筑异质结促进电荷分离的“一锅氮化”新方法(Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Chem. Sci.,2017;Adv. Mater.,2019等);发展了氨辅助高温负载CoOx助催化剂改善界面电荷传输和水氧化性能的新方法(J. Am. Chem. Soc., 2012;Angew. Chem. Int. Ed.,2015等);发现了BiVO4不同晶面间光照条件下存在空间电荷分离效应,以及取得其不同晶面间双助催化剂选择性沉积大幅提升性能等新认识(Nat. Commun.,2013;Energy Environ. Sci.,2014;Joule,2018等)。

  相关研究以“Unraveling of Cocatalysts Photodeposited Selectively on Facets of BiVO4 to Boost Solar Water Splitting”为题,于近日发表在《自然通讯》(Nature Communications)上。该工作的共同第一作者是祁育副研究员、张江威博士、中科大孔源副教授。以上工作得到了国家自然科学基金,科技部重点研发专项等项目的支持。(文/图 祁育)

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-28146-6